Theo Püll ist in Viersen (Nordrhein-Westfalen) geboren. Erstmals wurde er 1956 deutscher Meister im Hochsprung sowohl in der Halle als auch an der Luft. Bis 1960 verteidigte er jedes Jahr seine Titel. Im Oktober 1958 stellte er mit 2,07 Metern einen deutschen Rekord auf, im Juli 1960 egalisierte er diesen Rekord bei einem Wettkampf in Cuxhaven. Bei den Olympischen Spielen 1960 in Rom kam er mit 2,03 Metern auf den siebten Rang.
Die Liebe verschlug ihn nach Bremerhaven. Püll heiratete die Mehrkämpferin Ute Spitzkowsky und leitete später eine von seinem Schwiegervater aufgebaute Schiffsreinigungsfirma in Bremerhaven. Das Ehepaar hat zwei Kinder. Bis zu seinem Tod Anfang Dezember lebte Theo Püll mit seiner Familie in der Seestadt.